Brněnský konvent je druhou nejstarší kapucínskou rezidencí na našem území. Původní klášter za hradbami existoval v letech 1604-1645. Současný klášter ve městě byl budován v letech 1648-51, kostel byl dokončen roku 1656. Knihovna v té době byla umístěna v dnes již neexistujícím křídle kvadratury na východ od kostela. Již počátkem 18. století však knihovna kapacitně nedostačovala a od roku 1716 se datují snahy o vybudování nové knihovny, která však byla vybudována až v letech 1763-64 v novém traktu kláštera, který dnes nese název Trenckovo křídlo.

Pro úplnost je třeba dodat, že knihovna existovala již v původním klášteře Za hradbami. Dokazují to i léta, uváděná ve vlastnických záznamech v knihách; nejstarší je z roku 1606. První soupis knih existoval již v roce 1618. Fond v té době čítal přibližně 60 svazků. Protože kapucíni přišli do Čech i Itálie zachovalo se i v Brně po nich dosti velké množství knih z 16. a první půle 17. století v jejich rodné italštině. Listy i vazby těchto knih jsou dodnes cítit zatuchlinou a jsou zohýbány od vlhkosti. Zdá se, že jejich cesta z Apeninského poloostrova nebyla jednoduchá.

Díky podrobné analýze provinčních záznamů známe téměř všechny dárce knih. Nejméně 42 svazků pochází z knihovny Michaela Schwaba, brněnského faráře u sv. Jakuba, který se chtěl někdy před rokem 1618 odvděčit kapucínům za jejich kazatelskou činnost. Asi 7 tisků darovali před rokem 1640 členové rodiny Hovoriů (olomoucký kanovník František, brněnský probošt Eliáš a brněnský pronotář Jiří). Během Třicetileté války přibylo několik knih z dalších brněnských klášterů a od kapucínů z Vyškova a Mikulova. Nejméně 40 svazků vesměs hodnotných knih včetně pěti prvotisků získali kapucíni po roce 1624 z knihovny kunštátského faráře Bernarda Voscinia. Na šesti svazcích souborných spisů Martina Luthera se dochovaly zajímavé erbovní supralibros známého brněnského lékaře a luterána Jakuba Konráda Praetoria. Jeho více než tisícisvazkový fond se do této knihovny dostal zásluhou bratra Benedikta z Forchheimu, kterého kardinál Dietrichstein pověřil roku 1627, aby obracel na pravou víru nekatolíky, kteří se krátce předtím ve městě velmi rozšířili. Jako celek se ke kapucínům dostala také knihovna zaniklé farnosti v Kamenci u Brna. Odkázal ji P. J. Mikslanek. působící jako kaplan v rovněž zaniklých Želovicích, když jej ležícího na smrtelné posteli navštívil dne 22. prosince 1676 brněnský místní vikář Benignus z Moravy. Čtyřicet pět položek ve fondu tvoří rovněž knihy brněnského tiskaře Jakuba Maxmiliána Svobody, který byl po své smrti roku 1736 pohřben v kostelní kryptě.

Současná knihovna se skládá ze tří místností. Dvě z nich jsou menší o rozměrech asi 4 x 5 m a hlavní sál uprostřed má 9,6 x 5,4 metry. Mezi kapucínskými knihovnami je tato knihovna jedinečná výškou přes dvě patra budovy. Jako architekt se zde uplatnil František Antonín Grimm, jehož rodný bratr byl v té době provinciálem. Knihovna vyniká nad jiné klášterní bibliotéky také pozoruhodnou vnitřní výzdobou: bohatě profilované, konvex-konkávně zprohýbané vestavěné knihovní skříně hlavního sálu, doplněné sochařskou výzdobou alegorických postav andílků, organicky doplňuje nástropní freska, dílo Josefa Sterna. 

Mezi knihovními soupisy brněnské Staré knihovny vyniká 105 stránková bibliografie užitečných knih sepsaná roku 1695 br. Ezechielem z Brna. Její první část obsahuje kázání seřazená podle nedělí a svátků liturgického roku, druhá je precizně rozdělena podle předmětových hesel. Soupis byl později doplňován až do 19. století a svou praktičností daleko předčil jiné soudobé katalogy.

V letech 1769 až 1780 byly knihy natírány na hřbetě signovány podle oborů. Po roce 1780 již se knihy nesignovaly. Zajímavou skupinu tvoří 166 knih z indexu zakázaných knih. Tyto knihy si kapucíni nekupovali, ale pocházejí ze zkonfiskovaných protestantských knihoven, o čemž svědčí zápisy o jejich původních majitelích.
Několik knih nakoupil v roce 1750 kvardián P. Masvet z Prahy, roku 1766 pak větší nákup zařídil kvardián a pozdější provinciál Simplicián z Bohdanče. Největší přírůstek té doby, v počtu asi 300 knih, ovšem pochází od blíže neurčené osoby jménem Nicolaus Bellaci.
Od poloviny 18. století přibývaly do knihovny, přibližně v dávkách od patnácti do dvou set padesáti, pozůstalosti po knihovničkách, jež měli bratři pro soukromou potřebu. Nejpozději roku 1853 byla do fondu zařazena také knihovnička Třetího řádu sv. Františka, která je dochovaná jen zčásti, ale v roce 1911 dosáhla nejméně 660 titulů.
Někdy po roce 1842 získaly knihy nové signatury, které již nevycházely z oborů, ale z římského čísla podle místnosti, písmena podle police a arabského čísla podle pořadí v polici.
K zaplnění všech polic knihovny došlo někdy na přelomu 19. a 20. století.

Za druhé světové války bratři z obavy před možnými ztrátami při osvobozování Brna sovětskou armádou převezli několik nejvzácnějších knih do hradčanského kláštera. Tam zůstaly i po válce a jako součást pražského fondu byly v roce 1950 zkonfiskovány a svezeny.
Brněnský fond zůstal z větší části na místě, i když se ho ujala brněnská Zemská knihovna. Třetí místnost knihovny byla ovšem na konci války poškozena bombou, a proto byly knihy v letech 1959-65 deponovány do depozitáře Univerzitní knihovny.
Po opětovném převzetí knihovny kapucíny v roce 1993 zůstaly prvotisky a 56 svazků novějších rukopisů v depozitáři Státní vědecké knihovny v Brně a započalo se digitální katalogizací knihovny.
V současnosti fond obsahuje asi 8.000 svazků, z toho 6.500 starých tisků včetně přívazků. Prvotisků je tu 75 včetně fragmentů.